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北京科技大学最新Science!

  

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  因其独特的层状结构和优异的电学、光学与力学性能,被视为下一代电子器件、光电器件和能源器件的关键材料。其中,

  )作为最具代表性的二维半导体之一,已在晶体管、传感器和异质结中展现出巨大潜力。然而,真正制约其规模化应用的,并不是性能本身,而是“如何长出来”这一根本问题。

  的成核与早期生长极其短暂,传统表征手段难以捕捉原子尺度下的动态演化,导致人们对二维晶体究竟如何从“无序”走向“有序”长期停留在理论推测阶段。成核是否遵循经典成核理论?是否存在中间态?这些关键问题,一直缺乏直接实验证据。

  在CVD条件下从前驱体、无定形团簇、二维无定形“胚胎”,最终演化为晶态二维晶核的全过程。

  路径,其中二维无定形中间体起到了关键桥梁作用。结合分子动力学模拟,团队还发现晶核形成存在明确的

  PG电子官网Atomically resolved two-dimensional amorphous nuclei formed during MoS

  的最初形态并不是晶态,而是尺寸约1 nm的无定形团簇(图2a,30 s)。

  这些团簇随后迅速重排,形成超薄但仍缺乏平面有序性的二维无定形层状结构,被作者称为“

  2D embryo)(图2a,58–85 s)。只有在进一步发生面内原子重排后,才最终转变为单层晶态MoS

  FFT分析清楚表明,在二维胚胎阶段,晶体的“层状结构”已形成,但真正的晶格周期性尚未建立(图2b)。这直接证明,

  成核遵循的是一种无定形团簇 → 无定形二维胚胎 → 晶态晶核的多步路径,而非经典理论假设的直接有序堆积。

  进一步研究发现,并非所有无定形团簇都能顺利结晶。通过统计不同条件下团簇的尺寸演化,作者发现,

  当团簇尺寸小于约1.7–2.0 nm时,体系更倾向于保持无定形状态;只有超过这一临界尺寸,二维胚胎才会发生面内有序化并转变为稳定晶核(图3a–c)

  分子动力学模拟给出了清晰解释:小尺寸团簇结晶所需跨越的能垒更高,而随着尺寸增大,能

  降低,晶态结构也更稳定(图3d)。这一发现不仅解释了实验现象,也为调控成核密度、晶粒尺寸提供了直接抓手。

  晶体早期生长的原子级动态(图4a)。此阶段主要经历三个过程:无定形团簇增长、晶化、以及晶体扩展(图4b)。

  晶核并非孤立生长,而是会通过两种方式减少晶界缺陷:一是相邻晶核发生聚集并重排,形成更大单晶区域;二是晶核在弱基底作用下发生旋转,最终以相同取向“定向附着”并合并(图4c)。这两种机制都有效降低了晶界密度,为制备高质量二维单晶提供了原子级解PG电子官网释。

  在CVD条件下的非经典成核机制,证明二维晶体的诞生并非“一蹴而就”,而是依赖于无定形中间态与尺寸效应的精细调控。

  更重要的是,这种原子级动态成像方法与成核模型,具有很强的普适性,有望推广至其他二